L'urani fou descobert com a òxid el 1789 en la pechblenda pel químic alemany Martin Heinrich Klaproth, que li va posar el nom pel planeta Urani.

El primer en aïllar-lo en estat metàl·lic fou E.M. Peligot, el 1841, el qual va reduir amb potassi el seu clorur anhidre.

Les propietats radioactives de l'urani van ser posades de manifest el 1896 quan el físic francès Antoine Henri Becquerel va produir una imatge sobre una placa fotogràfica coberta amb una substància absorbent de llum, a través de l'acció d'una sal fluorescent de sulfat de potassi i urani.

Les investigacions sobre la radioactivitat que seguiren als experiments de Becquerel van conduir al descobriment del radi i a nous conceptes sobre l'organització interna de la matèria.